控制溶液法制备锡钙钛矿的结晶动力学是实现高性能无铅光电器件的关键挑战。本研究南京工业大学常进、王建浦和黄维院士等人揭示了基底调控的界面成核主导锡钙钛矿晶体生长取向和薄膜质量。
实验表明,原始PEDOT:PSS基底通过强PEDOT⁺-[SnI₃]ₙⁿ⁻相互作用诱导底部界面主导成核,导致锡钙钛矿快速向上结晶,形成粗糙薄膜(光致发光量子效率PLQE≈26%)。通过柠檬酸钾(PC)修饰基底可削弱PEDOT⁺-[SnI₃]ₙⁿ⁻相互作用,将成核起始重定向至顶部界面,实现缓慢向下结晶,获得高结晶度、低缺陷的平滑薄膜(PLQE≈41%)。
基于此优化的锡钙钛矿发光二极管(LED)实现了创纪录的性能:外量子效率(EQE)达12.8%,最大辐射亮度190 W sr⁻¹ m⁻²,为目前近红外锡钙钛矿LED的最高水平。
研究亮点
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界面成核调控机制:首次揭示PEDOT:PSS基底通过强PEDOT⁺-[SnI₃]ₙⁿ⁻相互作用驱动锡钙钛矿快速向上结晶,而PC修饰通过削弱该作用转向顶部界面成核,实现缓慢向下生长,显著提升薄膜质量。
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性能突破:基于PC-PEDOT:PSS基底的锡钙钛矿LED创下12.8%的EQE和190 W sr⁻¹ m⁻²辐射亮度纪录,为近红外无铅钙钛矿LED树立新标杆。
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普适性策略:柠檬酸盐修饰可推广至其他基底(如钠/铵柠檬酸盐),为无铅钙钛矿光电器件的界面工程提供通用设计思路。
J. Feng, N. Chen, H. Min, M. Dai, Y. Huang, C. Wang, R. Wang, J. Lai, X. Wang, S. Hu, J. Yu, Y. Liu, J. Chang, W. Huang, J. Wang, Interface-Directed Growth of Tin Perovskite for Efficient Light-Emitting Diodes. Adv. Mater. 2025, 2503007.
https://doi.org/10.1002/adma.202503007