名古屋大学天野浩团队Nature发文:氮化镓 的2D-Mg掺杂现象

日期:2024-06-11 阅读:547
核心提示:近日,名古屋大学天野浩团队发现,在GaN晶圆上沉积金属Mg后退火,可以在GaN表面形成极其独特的单原子层Mg周期性插入GaN的现象。研究人员称其为2D-Mg嵌入GaN式超晶格(MiGs)结构。这项新结构的发现,涉及了半导体材料新型掺杂机制和薄膜材料新型形变机制。

 

研究背景—0D-Mg(1989年)

1989年,名古屋大学的赤崎勇和天野浩成功利用镁(Mg)原子置换Ga位(0D-Mg掺杂),实现了GaN的p型掺杂,开发了蓝光LED,引领世界走向LED照明时代。2014年,因表彰蓝色LED的发明,赤崎勇、天野浩和中村修二分享了诺贝尔物理学奖。时至今日,Mg仍是唯一已知的GaN的p型掺杂元素。然而,人们对于GaN中的Mg原子扩散行为和掺杂激活机制,特别是Mg在GaN晶格中的溶解度低和易析出的特性,仍缺乏足够深入的理解,这限制了p型GaN在光电子和电力电子器件中发挥应有的卓越性能。 

研究亮点2D-Mg(2024年)

近日,名古屋大学天野浩团队发现,在GaN晶圆上沉积金属Mg后退火,可以在GaN表面形成极其独特的单原子层Mg周期性插入GaN的现象。研究人员称其为2D-Mg嵌入GaN式超晶格(MiGs)结构。这项新结构的发现,涉及了半导体材料新型掺杂机制薄膜材料新型形变机制。该研究于《Nature》6月5日线上刊载。

图1. 2D-Mg嵌入GaN式超晶格(MiGs)的微观结构照片和原子示意图。@nature

利用扫描透射电子显微成像技术,研究人员观察到由GaN和Mg的原子层交替排列的超晶格结构。如图1所示,自左向右,通过依次放大的原子分辨级显微图像,2D-Mg嵌入GaN式超晶格(MiGs)结构得以展示。基于积分差分相位衬度技术(iDPC)的图像(右2)清晰展现了单元重复结构,其原子示意图如图(右1)所示。

 

图2. GaN和Mg的物理性质对比。@nature

研究人员通过查阅GaN和Mg的晶格常数发现(图二),虽然GaN是一种由离子健和共价键混合构成的宽禁带半导体,Mg是一种由金属键构成的金属材料,两者看似迥异,却具有相同的六方密堆积晶胞结构,且晶胞常数差异可以忽略不计。GaN和Mg的晶格结构“完美匹配”—这样罕见的自然界的巧合(“a true gift of nature”),大大降低了该超晶格自发形成所需的能量,从而在其自发形成中起到了关键作用。同样,基于相同原因(GaN和Mg的完美晶格匹配),可以解释Mg在GaN中易于形成共格析出相的倾向,从而解开了Mg在GaN晶格中的溶解度低和易析出的特性之谜。

 

图3. 2D-Mg掺杂的机理示意图。@nature

此外, 2D-Mg原子面可以实现GaN的Ga极性和N极性的反转。如图3所示,这样的极性反转,由可看清N原子的iDPC显微成像照片得到证实。如示意图所示,在一对2D-Mg之间的一列GaN从上向下,从N极性向Ga极性逐渐过渡。这样的极性(包括自发极化和压电极化)变化可以诱生空间电荷,其原理类似渐变组分AlGaN中空间电荷的产生。因此,2D-Mg原子面的周期性插入,引发了周期性GaN的极性渐变,从而产生空间负电荷,并可能产生空穴。因此, 虽然2D-Mg中的Mg是间隙型杂质原子,不能直接电离产生空穴,却可以通过调控GaN的极性,间接产生空间电荷和空穴。这样的新型“2D-Mg”掺杂现象,与传统的0D-Mg掺杂机制不同。

 

图4. MiGs结构中GaN超过10%的弹性形变观测—间隙型嵌入模式的独特特征。 @nature

另外,如图4所示,同一显微照片中未嵌入区(参考区)和嵌入区(形变区)的对比,证实了GaN在嵌入区(MiGs结构)的超高形变—GaN的面外弹性压缩形变超过了-10%。这样高形变的观测,在材料界尤其是二维及三维材料中十分罕见,此前观测到超过10%的弹性形变,是在硅或铜的一维纳米线材料中。同时,因为氮化镓具有远高于硅或铜的的弹性模量(>200 GPa),这样高于10%的弹性形变对应的弹性应力值超过了20 GPa,也创造了实验观测弹性应力的记录。

半导体材料的弹性形变会带来能带结构的变化。对于GaN而言,其价带结构由三组能带组成:重空穴带(HO)、轻空穴带(LO)和自旋劈裂带(SO)。当GaN沿c轴的压缩形变超过一定数值后,理论预测,劈裂带将会超过重空穴带和轻空穴带,上升至价带顶,从而发生晶场分裂能的反转。因为劈裂带空穴沿c轴方向的有效质量,仅为重空穴的1/10左右。这意味着,在足够的压缩形变下,GaN沿压缩方向的空穴迁移率可增加数倍,同时p型氮化镓沿该方向的电导率也可提升数倍

作为电子器件的应用实例(图5),在低掺n型GaN表面构建MiGs结构,可以调高肖特基势垒的高度,这可以作为2D-Mg诱生空间负电荷的有力证据;同时,在p型GaN表面构建MiGs结构,可以很好实现p型GaN的欧姆接触,后者是p型GaN的一个瓶颈问题。

 

图5 MiGs结构对于GaN的肖特基势垒和欧姆接触的调控。@nature

研究展望

在2014年诺贝尔物理学奖授予GaN研究的十周年之际,MiGs结构和2D-Mg掺杂机制,为半导体掺杂机制和材料科学的基础研究提供了新题材。另外,其简单低廉的合成方法,有效提升了GaN基电子器件的性能,具有可观的产业价值。最后,从自然界自发形成的MiGs结构的初步观测,到均匀分布MiGs结构的精确人工合成,是未来相关研究的方向。


   【文章信息

文章题目:Observation of 2D-magnesium-intercalated gallium nitride superlattices

 

网页阅读版:https://doi.org/10.1038/s41586-024-07513-x

PDF阅读版:https://www.nature.com/articles/s41586-024-07513-x.pdf

 

第一作者兼共同通讯作者:王 嘉(名古屋大学)

最后作者兼共同通讯作者:天野浩(名古屋大学)

 

其他作者:蔡文韬(名古屋大学)、卢卫芳(名城大学,现单位:厦门大学)、陆 顺(名古屋大学)、狩野絵美(名古屋大学)、Verdad C. Agulto(大阪大学)、Biplab Sarkar(名古屋大学,现单位:印度理工学院)、渡边浩崇(名古屋大学)、五十岚信行(名古屋大学)、岩本敏志(大阪大学)、中嶋诚(大阪大学)、本田善央(名古屋大学)


  【通讯作者简介

天野浩 

天野浩,现任名古屋大学未来材料与系统研究所教授,日本学士院院士,中国工程院外籍院士,美国国家工程院外籍院士,2014年诺贝尔物理学奖得主。

王嘉 

王 嘉,现任名古屋大学高等研究院YLC特任助理教授。2021年于加州大学洛杉矶分校(UCLA)材料科学系获得博士学位。研究方向为氮化镓和氮化铝的新型掺杂及器件开发。

(来源:天野浩团队供稿)

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